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論文

Study on chemical interaction between UO$$_{2}$$ and Zr at precisely controlled high temperatures

白数 訓子; 佐藤 拓未; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.697 - 714, 2023/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.31(Nuclear Science & Technology)

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の溶融反応のメカニズム解明に資するため、温度誤差が可能な限り最小となるよう検討を行い、1840$$^{circ}$$Cから2000$$^{circ}$$Cの範囲でZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼにZr試料を装荷し、アルゴン雰囲気中加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。1890 $$^{circ}$$Cから1930 $$^{circ}$$Cで加熱した試料は、丸く変形しており、$$alpha$$-Zr(O)相と、少量のU-Zr-O溶体相で形成されていた。1940$$^{circ}$$C以上で加熱した試料は大きく変形し、急激に溶体形成反応が進行する様子が観測された。U-Zr-O溶体相の形成反応はZr(O)中の酸素濃度に依存し、酸素濃度の低いZr(O)へ反応はどんどん進展する。そして酸素含有量が高いZr(O)中では、U-Zr-O溶体相の生成が抑制されることが確認された。

論文

High-temperature interaction between zirconium and UO$$_2$$

白数 訓子; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の高温における溶融過程解析モデルの高度化に資するため、ZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼに、Zr試料を装荷し2173K近傍で加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。試料の中間領域には、上方へ直線状に伸びる相が観測された。この相は、U-Zrの金属溶体相と考えられ、Zr試料中、酸素濃度が少ない方へ選択的に成長したと考えられる。

論文

Phenomenology of BWR fuel assembly degradation

倉田 正輝; Barrachin, M.*; Haste, T.*; Steinbrueck, M.*

Journal of Nuclear Materials, 500, p.119 - 140, 2018/03

 被引用回数:29 パーセンタイル:66.35(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所(1F)事故により、燃料破損現象の再評価の重要性が指摘された。本論文では、BWR燃料集合体レベルでのマクロな視点から、メゾスケールの要素反応に関する視点までの現象論にフォーカスして、燃料破損に関する知見のアップデートについて、レビューする。B$$_{4}$$C制御棒の酸化は、BWRの事故においては、原理的により多くの水素と熱の発生原因となる。B$$_{4}$$C制御棒を用いた各種の総合型試験では、1250$$^{circ}$$Cあたりで(燃料の急速な破損温度よりはるかに低い温度で)、制御棒の早期破損と溶融、さらに下方への移動と酸化が開始されることを示している。これらの制御棒破損は、原理的に、炉心溶融の初期過程に大きく影響する。水蒸気枯渇条件(1F事故で発生した可能性が指摘されている)は、燃料破損進展の傾向に大きく影響し、従来想定されていた典型的な事故進展と異なる化学的な傾向に燃料を溶融させる可能性が高い。要素反応の現象論の詳細とそれらの現象の炉心溶融後期過程への影響についても議論する。

論文

Phase equilibria in the Be-V and Be-Ti binary systems

大沼 郁雄*; 貝沼 亮介*; 宇田 実*; 岩立 孝治*; 内田 宗範*; 河村 弘; 石田 清仁*

JAERI-Conf 2004-006, p.172 - 183, 2004/03

先進中性子増倍材料として期待されているベリリウム金属間化合物について、特にBe-Ti, Be-Vの2元系状態図について研究した。中性子増倍材料として実用可能な高Be側(Be-5$$sim$$23at%Ti,Be-5$$sim$$25at%V)の試料をアーク溶解法で作成し、1200$$sim$$1450$$^{circ}$$Cにて熱処理したものについて、電子プローブマイクロアナライザ(EPMA)を用いて生成する相を詳細に固定した。その結果、今まで不明であった特にBe-rich側での同系の状態図を明らかにした。

論文

Studies in the PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$ pseudo-binary phase diagram

Albiol, T.*; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.834 - 837, 2002/11

ZrO$$_{2}$$リッチ領域のPuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$擬二元系状態図を、高温X線回折測定と自由エネルギー極小化法に基づく平衡計算により作成した。高温X線回折測定は空気雰囲気中で最高1573Kまで行い、1463K,PuO$$_{2}$$濃度2.3-3.1mol%付近に従来報告されていなかった共晶線があることを見い出した。Chem Sageコードを使用した平衡計算は最高3000Kまで行い、実験データを良く再現できた。得られた結果はこれまで報告されている状態図に修正が必要であることを示すものである。

報告書

水銀ターゲットにおける核破砕生成物の熱化学的挙動の推定

小林 薫*; 神永 雅紀; 羽賀 勝洋; 木下 秀孝; 麻生 智一; 勅使河原 誠; 日野 竜太郎

JAERI-Tech 2002-005, 118 Pages, 2002/02

JAERI-Tech-2002-005.pdf:9.71MB

核破砕水銀ターゲットシステムの放射線安全を検討するにあたり、核破砕反応で生成される核破砕生成物の化学形態を明確にしておく必要がある。大量の核破砕生成物が存在するターゲット容器内の水銀について、水銀中の核破砕生成物の化学形態を、2元状態図と核破砕生成物の生成量に基づく熱化学平衡計算に基づき推定した。その結果、水銀は、Al, As, B, Be, Bi, C, Co, Cr, Fe, Ga, Ge, Ir, Mo, Nb, Os, Re, Ru, Sb, Si, Ta, Tc, V, Wを元素状態で、Ag, Au, Ba, Br, Ca, Cd, Ce, Cl, Cs, Cu, Dy, Er, Eu, F, Gd, Hf, Ho, I, In, K, La, Li, Lu, Mg, Mn, Na, Nd, Ni, O, Pb, Pd, Pr, Pt, Rb, Rh, S, Sc, Se, Sm, Sn, Sr, Tb, Te, Ti, Tl, Tm, Y, Yb, Zn, Zrを無機水銀化合物として溶解することがわかった。一方、セイフティハル内の冷却水については、冷却水中の酸素の核破砕反応で生成するBe-7がメンテナンス時の外部被曝の主要因となる。そこで、Be-H$$_{2}$$O系を対象とした熱化学平衡計算により冷却水中のベリリウムの化学形態を推定した。その結果、ベリリウムの冷却水中でのモル分率が10E-8以下では、陽イオン(BeOH$$^{+}$$,BeO$$^{+}$$,Be$$^{2+}$$)の形態で冷却水中に存在することがわかった。

報告書

無機水銀化合物の物理及び熱化学物性値集

小林 薫*; 神永 雅紀; 羽賀 勝洋; 木下 秀孝; 麻生 智一; 粉川 広行; 日野 竜太郎

JAERI-Data/Code 2000-037, 69 Pages, 2000/12

JAERI-Data-Code-2000-037.pdf:3.21MB

水銀を用いる核破砕ターゲットシステムの放射線安全を検討するためには、固体、液体、気体状の無機水銀化合物の物理及び熱化学データを準備する必要がある。そこで、文献調査を実施し、208個の固体状の無機水銀化合物、9個の液体化合物、22個の気体化合物についてデータを整備した。本報では、これら化合物の主要物性値である密度、融点、沸点、標準生成エンタルピー、標準生成ギブスエネルギー、定圧熱容量、蒸気圧、水銀の溶解度などを掲載した。特に、熱容量については、温度の関数であるKelley方程式で再評価した。蒸気圧は、上記の熱化学データを用いて、化学反応・平衡ソフトウェアHSCで計算した。水銀と水銀以外の元素の相互作用は2元状態図で示した。

報告書

Phase diagrams for the binary systems NdCl$$_{3}$$-LiCl and PrCl$$_{3}$$-LiCl

I.Kim*; 岡本 芳浩

JAERI-Research 99-033, 15 Pages, 1999/04

JAERI-Research-99-033.pdf:0.69MB

NdCl$$_{3}$$-LiCl及びPrCl$$_{3}$$-LiClの各2成分系の相状態を、200~800$$^{circ}$$Cの範囲における示差熱分析及び急冷したサンプルの室温X線回折によって調べた。NdCl$$_{3}$$-LiCl系では、31mol%NdCl$$_{3}$$の組成に共晶(456$$^{circ}$$C)が見られたのに加えて、包晶点(467$$^{circ}$$C)の存在が観測された。一方、PrCl$$_{3}$$-LiCl系では同じく31mol%PrCl$$_{3}$$の組成に共晶(464$$^{circ}$$C)が見いだされたのみで包晶の存在は確認されなかった。これらの結晶をもとに、各2成分系の状態図を作成した。

報告書

超ウラン元素用高温X線回折装置の製作と性能試験(共同研究)

荒井 康夫; 中島 邦久; 芹澤 弘幸; 菊地 啓修; 鈴木 康文; 井上 正*

JAERI-Tech 98-022, 21 Pages, 1998/06

JAERI-Tech-98-022.pdf:1.07MB

超ウラン元素化合物や合金の高温物性や相状態に関する研究を行う目的で製作した高温X線回折装置について記述したものである。高温X線回折装置は、X線発生装置、ゴニオメーター、X線計数装置、試料高温装置、冷却水送水装置、真空排気系、ガス供給系、ワークステーション及び格納用グローブボックスから構成される。また、装置の据え付け終了後に行った各種性能試験の結果についても述べた。

報告書

ナトリウム化合物(Na$$_{2}$$O,Na$$_{2}$$O$$_{2}$$,およびNaOH)の擬3元系状態図の研究

斉藤 淳一; 青砥 紀身; 天藤 雅之*

PNC TN9410 97-101, 36 Pages, 1997/10

PNC-TN9410-97-101.pdf:0.83MB

一般に状態図はある温度での化合物の存在状態(固体、液体および固体+液体)を知るのによく使われている。主要なナトリウム化合物(Na2O, Na2O2 およびNaOH)による高速増殖炉(FBR)用構造材料の腐食挙動を理解するために、これら化合物の状態図を把握することはたいへん重要である。しかし、本研究で対象としている系では、これまでNa2O-NaOH系状態図が調べられているが、それ以外の擬2元系および擬3元系状態図の研究はない。 本研究ではそれらナトリウム化合物の存在状態を明らかにするために、擬2元系および擬3元系状態図の作成を試みた。示差走査熱量計(DSC)を用いて2成分および3成分系の一連の熱分析を行った。その結果、状態図を作成するのに有効な情報である液相線温度および3元共晶点が得られた。これらDSC測定結果に基づき、熱力学計算ソフトThermo-Calcの相互作用パラメータを最適化することにより正確な擬2元系および擬3元系Na2O-Na2O2 -NaOH状態図を提示できた。

論文

Structural stability and thermodynamic properties of Zr-N alloys

小川 徹

Journal of Alloys and Compounds, 203, p.221 - 227, 1994/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:57.7(Chemistry, Physical)

Zr-N合金の状態図と熱力学的性質を、fcc,hcp,bcc型の金属副格子を有する一窒化物を仮定することにより、モデル化した。系に存在する各相は、完全に占有された金属副格子と、不完全に占有された非金属副格子とから成るものとした。状態図の特徴に基づき、hcp型及びbcc型の一窒化物の格子安定性エネルギーを評価した。実験データにモデル・パラメータを当てはめることはせずに、良い精度で合金の熱力学的性質の予測ができた。bcc型Zr-N合金の$$omega$$相型格子歪みの可能性にかかわる結晶学的側面を、併せて議論した。

論文

Phase diagram of the Pu-Zr system in the Zr-rich region

鈴木 康文; 前多 厚; 大道 敏彦

Journal of Alloys and Compounds, 182, p.L9 - L14, 1992/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:88.1(Chemistry, Physical)

粉末冶金的手法を用いて製造したPu-Zr合金を用いて50at.%Zr以上の組成領域におけるPu-Zr系状態図を調べた。示差熱分析及びX線回折の結果、共析反応($$varepsilon$$-Pu=$$alpha$$-Zr+$$delta$$-Pu)の温度及び存在組成領域が従来の報告と異なることを見い出した。これらの相違は、試料調製法と試料純度に起因する可能性のあることを指摘した。

報告書

プルトニウム燃料用示差熱分析計の整備と合金状態図研究への応用

鈴木 康文; 笹山 龍雄

JAERI-M 89-163, 20 Pages, 1989/10

JAERI-M-89-163.pdf:1.02MB

アクチノイドおよび金属系燃料の状態図解析のための手段のひとつとして、プルトニウム燃料用示差熱分析計を整備した。標準物質および金属ウランを用いた試験から良好な装置性能が確保されていることを確認するとともに、粉末冶金的手法を用いてU-Ni系およびU-Nd系合金を作製し、示差熱分析による状態図解析を実施した。U-Ni系試料の測定結果から精度のよい合金状態図分析が可能なことが明らかになったほか、U-Nd系では、$$alpha$$-U相には若干量のネオジムが固溶しうるのに対して、$$beta$$-U相にはほとんど固溶しないことを示唆する結果が得られた。

論文

Analysis of stratified cocurrent flow of gas-liquid mixtures in horizontal pipes

平野 雅司; 朝日 義郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 16(4), p.235 - 244, 1979/00

 被引用回数:0

冷却材喪失事故に於ける再冠水過程、あるいは、中小破断時のブローダウン過程等に於いて、水平管内に、層状流が現われる。本論文では、簡単なモデルによって、層状並流二相流の定常状態を解析する。このモデルを、2つの実験に適用し、実験結果との比較を行なうとともに、層状流から、他の流動状態への遷移に関して、議論する。計算結果は、実験値との良い一致を示している。

論文

Mechanism and kinetics for the formation of uranium mononitride by the reaction of uranium dioxide with carbon and nitrogen

室村 忠純; 田川 博章

J.Am.Ceram.Soc., 61(1-2), p.30 - 35, 1978/02

 被引用回数:22

UO$$_{2}$$+2C+1/2NzによるUNの生成反応を1420$$^{circ}$$C~1750$$^{circ}$$Cの範囲でしらべた。生成する UN相の格子総数は、反応中極小と極大を経て純UNのそれになる。またUN相の組成は反応時間に伴い変化した。反応は試料の表面から進行する。反応は1次の反応速度式に従って進み活性化エネルギーは83Kcal/molであった。反応は次の4段階に分かれて進むことがわかった。第1段階;UO$$_{2}$$からU(N,C,O)の生成、第2段階;U(N,C,O)からU(N,C)の生成、第3段階;U(N,C)へCの固溶UNo$$_{8}$$Co$$_{2}$$の生成、第4段階;UNo$$_{8}$$Co$$_{2}$$と残留Uo$$_{2}$$,Cの反応、純UNの生成。格子定数の極小は第2、3段階の間で生じ、極大は第3、4段階の間で生じる。第1~4段階のうち特に第4段階の進行は遅く、生成UNの純度を低下させることが判明した。極大点の組成UNo$$_{8}$$Co$$_{2}$$はU-C-N系の状態図から容易に説明できる。

論文

Effect of pressure on a new magnetic transition temperature in the ferrimagnetic state of Mn$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{7}$$$$_{7}$$Sn

小沢 国夫; 安西 修一郎*

Physica Status Solidi, 40(2), p.K199 - K202, 1977/02

$$^{M}$$$$^{n}$$1+x$$^{S}$$$$^{n}$$は250°Kに1次転位型のフエリ磁性キュリー点を持つ格子欠陥型磁性化合物である。このフエリ磁性領域が更にスピンフリップに基づく新しい2次転移型の磁気転移点を140°K近くに見出した。このTf(140°K,0Kbar)に対する圧力効果を6Kbarまで調べ、dTf/dp=-6.4deg/Kbarを得た。またこの物質に対する10$$^{8}$$$$gamma$$$$gamma$$-ray照射効果が調べられ、Tfが欠陥に敏感で140$$rightarrow$$90°K迄減少し、焼鈍による回復が見出された。この新しいTfの磁気転移機構が論じられている。

報告書

Phase equilibrium study on system uranium-plutonium-tungsten-carbon

宇賀神 光弘

JAERI-M 6804, 100 Pages, 1976/11

JAERI-M-6804.pdf:3.95MB

U-Pu-W-C系に生起する相及び反応を主に、本系の冶金学的性質を調べた。化合物の生成自由エネルギ-及びW添加炭化物燃料の炭素活量とU/Pu偏析とについて状態図のデ-タから推定した。その結果、W金属が炭化物燃料の熱化学的安定剤として極めて有用である事がわかった。また、WがU炭化物及び(U、Pu)混合炭化物と共存する時高温における安定性に優れている事が判った。

論文

Phase behavior and thermodynamics of U-Mo-C system

宇賀神 光弘; 阿部 治郎; 栗原 正義

Journal of Nuclear Science and Technology, 12(9), p.560 - 566, 1975/09

 被引用回数:4

U-Mo-C系の相平衝と熱力学的性質とを知ることは、モリデブンがUC燃料内にFPとして存在することからそれの照射挙動の解明に重要である。ここでは従来の相平衝データとそれを捕捉する著者らのデータとから新しいU-Mo-C系状態図を提起し、さらにこの状態図に基づいてUMoC$$_{2}$$とUMoC$$_{1}$$.7との生成の自由エネルギーを推定した。

論文

Phase relations and thermodynamic properties of the uranium-nitrogen system

田川 博章

Journal of Nuclear Materials, 51(1), p.78 - 89, 1974/01

ウラン-窒素系の相関系と熱力学的性質の研究の現状の展望を行った。特に三二窒化物の非化学量論性と熱力学的性質に重点を置いた。内容は2つの部分に分れる。前半は相関係に関するもので、相状態図の組立てと、$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3}$$-UN$$_{2}$$系の構造と格子定数の関係について論じた。後半ではUNと$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3}$$の熱力学的性質を取扱った。分解圧、比熱、生成熱と自由エネルギーのデータの要約と評価を行った。(本論文は1973年7月にIowa州 Amesで行われたJapan-US Seminar on thermodynamics and phase relations of nuclear materialsのProceedingsである)

論文

Effect of pressure on the Neel and the ferrimagnetic Curie temperatures of FeS$$_{1}$$$$_{+}$$$$_{delta}$$

小沢 国夫; 安西 修一郎*

Physica Status Solidi, 24(1), p.31 - 34, 1974/01

FeSはT$$alpha$$点でNiAs型構造を持ち、T$$alpha$$とTn(T$$beta$$点)の間でスピン軸をC面内に揃えた面内強磁性、面内反磁性方の反強磁性体がある。電気抵抗はTnでV型のアノーマリーを示す。FeとSの化学量●日を変えた詳細についてTnの圧力効果が9kba迄測定され、dis/dF=+(3.1$$pm$$0.1)deg/ksn $$delta$$=0.00を得る。$$delta$$を変えた$$delta$$=0.04、0.12に●●●●各々+(3.0$$pm$$2)及び+(3.1$$pm$$0.1)deg/kbnである。正の圧加●●、a軸の面積は●った原子内の相互作用の増強と考えられ、c軸が結果的なFeSe$$delta$$系の負の圧効果を対比されて論じられた。

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